2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
藤田淑子,桂玲子,宫内幸平,增山江威子,野田圭一,山田俊司,吉田理保子
矢岛晶子,小林由美子,楢桥美纪,藤原启治,森川智之,兴梠里美,真柴摩利,林玉绪,一龙斋贞友,佐藤智惠,高田由美,七绪春日,富泽美智惠,三石琴乃,纳谷六朗,森田顺平
中村悠一,樱井孝宏,远藤绫,永濑安娜,子安武人
佐佐木望,千叶繁,桧山修之,绪方惠美,田中真弓,森川智之,天野由梨,子安武人,林原惠美,折笠爱,大谷育江,川村万梨阿,井上瑶,飞田展男,若本规夫,西村知道,曾我部和行,松本保典,纳谷六朗,高山南,江原正士,二又一成,菅生隆之,山口胜平,古田信幸,中原茂
山田康雄,小林清志,增山江威子,井上真树夫,纳谷悟朗
亚瑟·朗斯贝里,熊谷俊辉,福岛香香,江口拓也
三矢雄二,难波圭一,日高法子,银河万丈,稻叶实,盐泽兼人,千叶繁,小宫和枝,增冈弘,井上和彦,富永美伊奈,内海贤二,田中秀幸
松本梨香,大谷育江,川菜翠,山田恭子,上田祐司,林原惠美,三木真一郎,犬山犬子,斋贺光希,金丸淳一,野泽雅子,野岛健儿,石冢运升,兴梠里美
增田俊树,雨宫天,大西沙织,长绳麻理亚,田边留依,沼仓爱美,福圆美里,上田丽奈,石川由依,堀江由衣,井上穗乃花,井上和彦,石井真,茅野爱衣
冈咲美保,丰口惠美,前野智昭,古川慎,千本木彩花,市道真央,江口拓也,大塚芳忠,山本兼平,泊明日菜,小林亲弘,日高里菜,春野杏,樱井孝宏,青山穰,Lynn,沼仓爱美,松冈祯丞,小野大辅,水濑祈,花江夏树
吉永拓斗,平川大辅,小清水亚美,田村好,河西健吾,大野智敬,奈良平爱实,永濑安奈,森永千才,河濑茉希,杉田智和
内详
坂泰斗,石见舞菜香,白石晴香,八代拓
榎木淳弥,田所梓
金元寿子,伊藤静,三宅健太,Lamalfa Michelle立山,首藤志奈
井口裕香,速水奖,井上和彦,高山南,寺崎裕香,森川智之,井上喜久子,梅原裕一郎,濑户麻沙美,东山奈央,子安武人,前野智昭,田村睦心,狩野翔,三瓶由布子,安野希世乃,中岛爱,小山刚志,折笠富美子,白井悠介,山下诚一郎,宫泽清子,田村由香里,小山茉美,山路和弘,福原克己
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